Он работал по электростатике, магнетизму, электромагнетизму, по критическому состоянию тел, по фотоэлектрическим явлениям.
В последние годы жизни А. Г. Столетова в созданной им лаборатории работал впоследствии прославленный физик П. Н. Лебедев.
Огромную ценность представляли не только добытые А. Г. Столетовым фактические результаты, но и открытые им закономерности и методы экспериментального исследования.
Давно уже было известно, что если поместить железо в соседстве с магнитом или проводником, по которому течет электрический ток, т. е. поместить железо в магнитное поле, то железо намагнитится. Величину, показывающую, как изменяется намагниченность с изменением магнитного поля. А. Г. Столетов назвал функцией намагничения (теперь она называется магнитной восприимчивостью). Чем больше магнитная восприимчивость, тем, при данной величине магнитного поля, будет больше намагничение.
В своем замечательном «Исследовании функции намагничения мягкого железа» А. Г. Столетов поставил себе целью установить зависимость магнитной восприимчивости от величины намагничивающего поля. Он показал, что магнитная восприимчивость непостоянна. С возрастанием магнитного поля она сначала растет медленно, а потом все быстрее и быстрее. Достигнув наибольшей величины, магнитная восприимчивость, несмотря на увеличение намагничивающего поля, начинает убывать. Наличие максимума магнитной восприимчивости, впервые установленного А. Г. Столетовым, оказалось основным свойством сильно магнитных материалов (ферромагнетиков). При исследовании функции намагничения А. Г. Столетов применил особый, разработанный им метод. Испытуемому образцу железа он придал форму кольца. Чтобы намагнитить железо, по катушке, намотанной на это кольцо, пропускали ток. Величина намагниченности железа определялась по силе индукционного тока.
А. Г. Столетов прекрасно понимал практическое значение этой своей работы. Он писал: «Знание свойств железа относительно временного намагничения также необходимо здесь, как необходимо знакомство со свойствами пара для теории паровых машин».
Опыт, произведенный А. Г. Столетовым, был очень прост. А. Г. Столетов поставил друг перед другом тщательно очищенную цинковую пластинку и металлическую сетку. Пластинку он соединил с отрицательным полюсом электрической батареи, а сетку — с положительным, включив в цепь прибор для измерения электрического тока — чувствительный гальванометр. Все это представляло собой разомкнутую электрическую цепь, через которую ток не мог идти: между пластинкой и сеткой был непроводящий воздушный промежуток. Однако, когда через сетку на цинковую пластинку направлялся свет мощного источника (вольтова дуга), гальванометр показывал наличие тока.
Это явление было названо А. Г. Столетовым актиноэлектрическим. Теперь его называют фотоэлектрическим.
В этом исследовании А. Г. Столетов впервые применил гальванометр для изучения прохождения тока через газ (воздух). Ныне этот прием широко используется во всех исследованиях прохождения электричества через газы.
А. Г. Столетов впервые установил следующий чрезвычайно важный факт. Если при одном и том же освещении пластинки постепенно увеличивать напряжение, вызывающее ток, то электрический ток сначала будет быстро возрастать, затем его величина будет изменяться все медленнее и медленнее, пока не достигнет максимального значения, которое называют током насыщения. Причина этого явления теперь стала совершенно ясной: свет, падающий на металлическую пластинку, вырывает из нее электроны. При одной и той же силе света число вырываемых электронов будет одним и тем же. При увеличении напряжения электроны все быстрее отгоняются к сетке, и ток становится больше. Но если напряжение стало таким, что в каждую секунду к сетке будет отлетать столько электронов, сколько их вылетает из пластинки, то дальнейшее увеличение напряжения силу тока не увеличит, такой ток называется током насыщения. Таким образом, по величине тока насыщения можно судить о том, сколько электронов ежесекундно вырывается из пластинки. Тем самым будет получена возможность исследовать внутренний механизм электрического разряда в газах.
Продолжая свои исследования, А. Г. Столетов пластинку и сетку поместил в стеклянный сосуд, из которого можно было выкачивать воздух. Так был создан первый в мире фотоэлемент. А. Г. Столетов произвел измерения при различных давлениях газа в сосуде, различных расстояниях между сеткой и пластинкой и при различных напряжениях. Закономерности, открытые А. Г. Столетовым, легли в основу современных теорий электрического разряда в газах.
А. Г. Столетов был выдающимся лектором. Лекции А. Г. Столетова отличались обилием материала, строгой системой, ясностью и необыкновенной увлекательностью изложения. Их охотно посещали студенты других курсов и даже других факультетов. Так было с лекциями о фонографе с демонстрацией это — го прибора (1890), о цветной фотографии — на лекции демонстрировались усовершенствованные цветные фотографии.
Много внимания уделял А. Г. Столетов студентам.
Тем, кто выделялся своими способностями и любовью к научным занятиям, ученый оказывал большую научную помощь, заботился об их командировках за границу.